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由中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的袁凱軍、楊學(xué)明和南京大學(xué)謝代謙教授領(lǐng)導(dǎo)的研究小組首次測量了水分子光解過程中氫產(chǎn)物的通道，發(fā)現(xiàn)這些氫產(chǎn)物都處于振動(dòng)激發(fā)態(tài)。這種光化學(xué)反應(yīng)為星際空間中存在的振動(dòng)激發(fā)氫源提供了一條重要的途徑。
氫是宇宙中最豐富的分子，在宇宙的演化中起著重要的作用。星際觀測表明，在星云中分布著大量的振動(dòng)激發(fā)的氫氣。特別是在星際光輻射區(qū)域觀測到500多條振動(dòng)激發(fā)的氫氣譜線。振動(dòng)激發(fā)的氫由于壽命長、反應(yīng)活性高，在行星大氣的組成和演化中起著關(guān)鍵作用。目前，星際理論認(rèn)為，處于振動(dòng)激發(fā)態(tài)的氫主要有兩個(gè)來源:氫被恒星爆炸或形成產(chǎn)生的激波加熱為振動(dòng)動(dòng)力學(xué)，氫被紫外光激發(fā)后衰變?yōu)殡娮踊鶓B(tài)的振動(dòng)動(dòng)力學(xué)。理論預(yù)測振動(dòng)激發(fā)氫的直接形成也可能是這些高能氫的重要來源，但具體的形成過程尚不清楚。
利用大連光源，袁隆平的團(tuán)隊(duì)探索了水分子的光化學(xué)過程。通過離子成像，首次觀察到O(1S)+H2產(chǎn)物通道。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，氫產(chǎn)物主要分布在第三或第四振動(dòng)激發(fā)態(tài)。通過理論計(jì)算構(gòu)建了水分子的過渡態(tài)結(jié)構(gòu)，解釋了振動(dòng)激發(fā)態(tài)氫的形成機(jī)理。基于大氣中的水分的廣泛存在的宇宙星云和彗星,水分子的光解作用提供了一種新的振動(dòng)的來源和興奮氫星際光輻射地區(qū),具有重要意義,建立星云的演化模型和行星大氣。
這項(xiàng)研究是袁凱軍團(tuán)隊(duì)利用大連光源系統(tǒng)研究水分子極紫外光化學(xué)過程的新進(jìn)展。初步研究進(jìn)展包括:水分子光解形成過熱羥基自由基(NAT.comm.)，電激羥基態(tài)形成超旋渦(JPCL)，水分子同位素引起的意外共振效應(yīng)(JPCL)，水分子光水解形成的高振動(dòng)激發(fā)OH是火星大氣輝光(JPCL)的來源，水分子三體解離產(chǎn)生氧氣是早期行星大氣中氧氣的重要來源(Nat. Comm.)，水分子光化學(xué)的同位素效應(yīng)是D/H同位素在太陽星云中分布不均勻的重要原因(Sci。放置)。
這項(xiàng)研究發(fā)表在《自然通訊》雜志上。國家自然科學(xué)基金動(dòng)態(tài)化學(xué)前沿研究中心項(xiàng)目、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性科技專項(xiàng)(B類)資助能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的性質(zhì)與規(guī)律、國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金項(xiàng)目、遼寧省“興遼人才計(jì)劃”等。
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