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三年前，密歇根大學（Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｍｉｃｈｉｇａｎ）的科學家們發(fā)現(xiàn)了一種由硅和氮化鎵（Ｓｉ／ＧａＮ）制成的人工光合作用裝置，它利用陽光轉化為無碳氫，用于燃料電池，其效率和穩(wěn)定性是之前一些技術的兩倍。
現(xiàn)在，勞倫斯·利弗莫爾和勞倫斯·伯克利國家實驗室的科學家們與密歇根大學合作，發(fā)現(xiàn)了硅氮化鎵中一種令人驚訝的、自我改善的特性，這有助于這種材料在將光和水轉化為無碳氫方面的高效和穩(wěn)定性能。這項發(fā)表在《自然材料》（Ｎａｔｕｒｅ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ）雜志上的研究，可能有助于從根本上加速人工光合作用技術和氫燃料電池的商業(yè)化。
太陽能燃料系統(tǒng)中的材料通常會降解，變得不那么穩(wěn)定，因此產生氫氣的效率也會降低，但該團隊發(fā)現(xiàn)硅氮化鎵的一種不同尋常的特性使其變得更高效和穩(wěn)定。
以往的人工光合材料要么是性能優(yōu)異但缺乏耐久性的吸光材料，要么是缺乏光吸收效率的耐用材料。
但是硅和氮化鎵是豐富而廉價的材料，它們被廣泛用作日常電子產品的半導體，如發(fā)光二極管和太陽能電池，共同作者Ｚｅｔｉａｎ Ｍｉ說，他是密歇根大學電子和計算機工程教授，十年前發(fā)明了Ｓｉ／ＧａＮ人工光合裝置。
當Ｍｉ的Ｓｉ／ＧａＮ裝置達到了創(chuàng)紀錄的３％的太陽能氫效率時，他想知道這樣普通的材料是如何在一個奇異的人工光合作用裝置中表現(xiàn)得如此出色的－所以他向資深作者，伯克利實驗室的科學家Ｆｒａｎｃｅｓｃａ Ｔｏｍａ尋求幫助。
采用團隊科學方法開發(fā)太陽能燃料
Ｍｉ已經了解了Ｔｏｍａ在先進顯微鏡技術方面的專業(yè)知識，該技術可以通過美國能源部氫和燃料電池技術辦公室的氫來探測納米級（十億分之一米）的人工光合作用材料的特性。
ｈｅｄｒｏＧＥＮ是一個由國家可再生能源實驗室領導的國家實驗室聯(lián)盟，促進國家實驗室、學術界和工業(yè)之間的合作，以開發(fā)先進的水分解材料。
Ｔｏｍａ和伯克利實驗室化學科學部的博士后曾國松（音譯）懷疑ＧａＮ可能在該設備的產氫效率和穩(wěn)定性方面發(fā)揮了重要作用。
為了找到答案，曾進行了一個光導原子力顯微鏡實驗，以測試ＧａＮ光熱極如何有效地將吸收的光子轉換成電子，然后招募這些自由電子將水分解成氫氣，然后材料開始降解，變得不那么穩(wěn)定和高效。
他們觀察到ＧａＮ顆粒“側壁”上的小面使材料的光電流提高了２－３個數(shù)量級。隨著時間的推移，這種材料的效率也有所提高，盡管這種材料的整體表面沒有發(fā)生太大的變化。
為了收集更多的線索，研究人員在伯克利實驗室的分子鑄造國家電子顯微鏡中心招募了掃描透射電子顯微鏡（ＳＴＥＭ）和依賴角度的ｘ射線光子光譜（ＸＰＳ）。
這些實驗揭示了一個由鎵、氮和氧混合的１納米層——或氧化氮鎵——已經沿著一些側壁形成。發(fā)生了化學反應，增加了“產氫反應的活性催化點，”Ｔｏｍａ說。
由共同作者Ｔａｄａｓｈｉ Ｏｇｉｔｓｕ和Ａｎｈ Ｐｈａｍ在ＬＬＮＬ進行的密度泛函理論（ＤＦＴ）模擬證實了他們的觀測結果。Ｏｇｉｔｓｕ說：“通過計算材料表面特定部位化學物質分布的變化，我們成功地發(fā)現(xiàn)了一種與氧化氮化鎵作為析氫反應中心的發(fā)展相關的表面結構。”“我們希望我們的發(fā)現(xiàn)和方法——一個緊密結合的理論和實驗的合作，由ＨｙｄｒｏＧＥＮ財團支持——將被用于進一步改進可再生氫生產技術。”
展望未來，Ｔｏｍａ說她和她的團隊想在水分解光電化學電池中測試硅／氮化鎵光電陰極，曾將用類似的材料進行實驗，以更好地了解氮化物如何促進人工光合裝置的穩(wěn)定性——這是他們從未想過的事情。
“這完全令人驚訝，”曾說。這沒有意義，但是Ｐｈａｍ的ＤＦＴ計算給了我們需要的解釋來驗證我們的觀測。我們的發(fā)現(xiàn)將幫助我們設計出更好的人工光合作用設備。”
